En 1965, il cofonde le groupe de rock Pink Floyd. Au départ, Waters n'est que le bassiste du groupe, mais après le départ du chanteur et compositeur Syd Barrett en 1968, il devient le parolier, chanteur et leader conceptuel du groupe.

Pink Floyd connaît un succès international avec les albums-concept The Dark Side of the Moon (1973), Wish You Were Here (1975), Animals (1977) et The Wall (1979). Au début des années 1980, le groupe devient l'un des plus loués par la critique et des plus prospères de la musique populaire ; en 2013, ils ont vendu plus de 250 millions d'albums dans le monde. En raison de divergences créatives, Waters quitte le groupe en 1985 et entame un conflit juridique sur l'utilisation du nom et de la musique du groupe. Les membres se mettent d'accord à l'amiable en 1987.

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